دالی در سال ۱۹۴۹ تصمیم گرفت تا بقیه عمر خود را در کاتالونیای محبوبش زندگی کند. این تصمیم او در انتخاب اسپانیا به عنوان محل زندگی در زمانی که تحت سلطه فرانکو دیکتاتور اسپانیا بود، نکوهش‌های گسترده‌ای در میان منتقدین هنری ایجاد کرد.[۱۹] این انتقادات به حدی بود که موجب کنار گذاشتن بعضی از آثار دالی از نمایشگاه‌های معتبر احتمالا نه به دلیل ارزیابی ارزش هنری آن‌ها بلکه مسائل سیاسی شد. در ۱۹۵۹، آندره برتون نمایشگاهی با نام
«بیعت با سوررئالیسم» به مناسبت تجلیل از چهلمین سالگرد سوررئالیسم تدارک دید که در آن آثاری از
«سالوادور دالی»،
«خوان میرو»،
«انریکی تابارا» و
«یوگنیو گرانل» به نمایش گذاشته شده‌بود. یک سال بعد، برتون به شدت به انتقاد از ورود تابلوی
«مریم مقدس سیستین» دالی به نمایشگاه بین‌المللی فراواقع‌گرایی در نیویورک پرداخت.
مصلوب کردن (تنه تسرکت) - ۱۹۵۴ میلادی
دالی در سال‌های پایانی زندگی حرفه‌ایش، خود را محدود به نقاشی نکرد و بسیاری از کارها و اعمال رسانه‌ایی جدید و غیرمنتظره را تجربه کرد. او آثاری در بولتیسم به‌وجود آورد و در زمره پیشگامان استفاده از تمام‌نگاری به شیوه‌ای هنری بود.[۲۰] او در تعدادی از کارهایش از خطای دید نیز استفاده کرد. در سال‌های پایانی عمر دالی، هنرمندان جوانی نظیر اندی وارهول به تقدیر از تاثیر آثار وی بر پاپ آرت پرداختند.[۲۱] دالی همچنین علاقه زیادی به علوم طبیعی و ریاضیات داشت. این علاقه در تعدادی از کارهای دالی به وضوح قابل مشاهده‌است، به‌ویژه آثاری که در دهه ۱۹۵۰ میلادی با کاربرد شاخ کرگدن در آن‌ها کشیده شده‌اند که اشاره به هندسه ایزدی در خلقت (شاخ کرگدن بر طبق مارپیچی لگاریتمی رشد می‌کند) و نجابت (دالی کرگدن را به مریم باکره مرتبط کرده‌بود) داشت. دالی علاوه‌براین به‌شدت مجذوب دی‌ان‌ای و تسرکت (همتای چهاربعدی یک مکعب) بود. به عنوان نمونه یک تسرکت تانشده در نگاره
«مصلوب کردن» ثبت شده‌است.
دوره پس از جنگ جهانی دوم برای دالی همراه با نشان‌هایی از استعداد سرشار هنری و علاقه وی به مباحثی در خطای دید، علم و مذهب بود. او این دوران را با الهام از واقعه هیروشیما و آموزه‌های کاتولیک،
«عرفان هسته‌ای» نامید. در نگاره‌هایی مانند
«مریم مقدس پورت لیگات» (نسخه اول) به سال ۱۹۴۹ و
«مصلوب کردن» به سال ۱۹۵۴، دالی سعی در ترکیب پیکرنگاری مسیحی با تصاویری از تجزیه مادی با الهام از فیزیک هسته‌ای داشت.
«عرفان هسته‌ای» در آثاری مانند
«گاره دی پرپینان» به سال ۱۹۶۵ و
«گاوباز توهم‌زا» که در خلال سال‌های ۱۹۶۸-۱۹۷۰ میلادی خلق شد، کار شده‌است. در سال ۱۹۶۰، دالی شروع به کار بر روی
«موزه و تئاتر دالی» در شهر زادگاهش فیگوئرس کرد؛ این بزرگترین پروژه مستقل دالی بود که تمرکز اصلی وی را تا سال ۱۹۷۴ به خود جلب کرد. او همچنان تا میانه‌های دهه ۱۹۸۰ بر افزونه‌هایی برای این مجموعه کرد.
در ۱۹۶۸، دالی تبلیغی تلویزیونی برای شکلات لانوین ساخت[۲۲] و در ۱۹۶۹ برای یک شرکت آب‌نبات‌سازی اسپانیایی، لوگو طراحی کرد. همچنین، در این سال دالی مسئول تبلیغات مسابقه آواز یوروویژن بود و مجسمه‌ای فلزی عظیمی ساخت که بر روی صحنه کنسرت در مادرید قرار داده‌شد.
در برنامه‌ای تلویزیونی با نام
«دالی کثیف: یک نظر شخصی» که در تاریخ ۳ ژوئن ۲۰۰۷ از شبکه ۴ تلویزیون انگلستان پخش شد، منتقد هنری بریان سول به شرح آشنایی‌اش با دالی در اواخر دهه ۱۹۶۰ میلادی پرداخت که شامل خوابیدن در حالت جنینی بدون شلوار در بغل مجسمه‌ای از مسیح و در حال خودارضایی برای دالی بود که خود را مشغول عکسبردای نشان می‌داد در حالی که با دست شلوار خود را لمس می‌کرد.[۲۳]
در ۱۹۸۰ وضعیت سلامت دالی به وخامت گرائید. همسر سالخورده‌اش گالا به او شربتی خطرناک از داروهایی بدون نسخه می‌خوراند که به سیستم عصبی دالی آسیب رساند که نهایتا پایانی غیرمنتظره بر توانایی‌های هنریش بود. دالی که تا سن ۷۶ سالگی در سلامتی کامل بود، این اتفاق کاملا شکسته‌اش کرد و دست راستش مانند بیماری پارکینسون به رعشه دچار شد.
موزه و تئاتر دالی در فیگوئرس
در سال ۱۹۸۲، خوان کارلوس اول پادشاه اسپانیا به دالی لقب مارکز شهر
پبول در خرونا را اعطا کرد، پس از آن که پادشاه وی را در بستر بیماری ملاقات کرد و دالی به وی تابلوی
«سر اروپا» (که آخرین تابلو در دوران حیاتش بود) را بخشید.
گالا در ۱۰ ژوئن ۱۹۸۲ میلادی از دنیا رفت. پس از مرگ وی، دالی انگیزهٔ خود برای ادامه حیات را از دست داد. او از فیگوئرس به پبول و قصری که در آنجا برای گالا خریده‌بود، نقل‌مکان کرد تا در جایی که گالا از دنیا رفته‌بود، سال‌های باقیمانده از عمرش را سپری کند. در ۱۹۸۴ قسمتی از قصر و اتاق‌خواب دالی به علتی نامشخص (تلاش برای خودکشی توسط دالی یا غفلت خدمه) آتش گرفت.[۲۴] دالی از این حادثه جان سالم به در برد و به فیگوئرس بازگشت، جایی که گروهی از دوستان، حامیان و هنرمندان تصمیم گرفتند تا وی در موزه و تئاتر خود سال‌های پایانی زندگیش را بگذراند.
سرداب موزه و تئاتر دالی
ادعاهایی در مورد مجبور کردن دالی توسط پرستارانش به امضا کردن بوم‌های سفید وجود دارد. این بوم‌ها درآینده (حتی پس از مرگ نقاش) مورد استفاده قرار گرفت و به عنوان آثار اصلی به فروش رفت. در نتیجه، دلالان آثار هنری در رابطه با آثار سال‌های پایانی زندگی دالی بسیار محتاط عمل می‌کنند.
در نوامبر ۱۹۸۸، دالی به علته عارضه قلبی در بیمارستان بستری شد و در تاریخ ۵ دسامبر ۱۹۸۸
«خوان کارلوس اول» پادشاه اسپانیا که خود را همیشه از مریدان سرسخت دالی برمی‌شمرد، از وی عیادت کرد. در ۲۳ ژانویه سال ۱۹۸۹، هنگامی که قطعهٔ محبوبش از اپرای
«تریستن و ایزولده» اجرا می‌شد،
سالوادور دالی به علت عارضه قلبی در سن ۸۴ سالگی در فیگوئرس از دنیا رفت. وی در سرداب موزه و تئاتر خود به خاک سپرده‌شد. مراسم تدفین وی در
کلیسای سنت پره جایی که وی در آن غسل تعمید داده و در نزدیکی خانه‌ای که در آنجا متولد شده‌بود، برگزار شد.